El impulso para hermanar Aquisgrán y Toledo fue dado con motivo de la concesión del Premio Carlomagno al Rey Juan Carlos I en mayo de 1982. Poco después España expresó el deseo de crear un hermanamiento con Aquisgrán. La propuesta fue unánimemente aceptada por el ayuntamiento de Aquisgrán y se eligió la ciudad de Toledo. El 12 de octubre de 1984 fue firmado el convenio de hermanamiento en Toledo y el 28 de enero de 1985, en Aquisgrán.
Inicialmente existía un „comité“ sin forma jurídica, que en 1991 se transformó en la „Asociación para el fomento del hermanamiento Aquisgrán-Toledo”. La presidenta durante los primeros 16 años fue Rita Becker, los cuatro años siguientes Herrmann Schwörer. El equipo directivo actual puede ser consultado en Equipo directivo en Aquisgrán.
